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相關成果以“鈣鈦礦/聚合物的多模式反應與鈣鈦礦太陽能電池中的深能級陷阱的關聯(lián)性”為題發(fā)表。希望該研究能為您的科學研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。

正文

隨著全球對可持續(xù)能源需求的不斷增長，太陽能作為一種清潔且可再生的能源資源，受到了廣泛關注。鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）因其優(yōu)異的光電性能和可調節(jié)的帶隙寬度，成為了近年來光伏領域的研究熱點。尤其是其在單結和疊層太陽能電池中的應用，取得了顯著進展。然而，盡管鈣鈦礦材料具有諸多優(yōu)勢，但p-i-n結構的鈣鈦礦太陽能電池的效率仍低于n-i-p結構，其主要限制因素是鈣鈦礦表面存在的少數(shù)載流子深能級陷阱。

這些深能級陷阱不僅會導致光生載流子的復合，降低器件的開路電壓（Voc）和填充因子（FF），還會在長期運行中引發(fā)器件的穩(wěn)定性問題。因此，如何有效鈍化這些深能級陷阱，成為提升鈣鈦礦太陽能電池性能的關鍵挑戰(zhàn)之一。

近年來，研究者們嘗試了多種鈍化策略，包括使用小分子、金屬氧化物以及聚合物等材料來改善鈣鈦礦表面的缺陷態(tài)。其中，聚合物因其可調控的結構和功能基團，展現(xiàn)出巨大的應用潛力。然而，目前對于聚合物鈍化鈣鈦礦的研究仍處于探索階段，尤其是如何通過聚合物與鈣鈦礦之間的多模式反應來實現(xiàn)高效的鈍化效果。

本研究聚焦于聚乙烯亞胺（PEI）家族的胺基團在不同配置和質子化狀態(tài)下的反應，揭示了一種原位質子化過程，并將其與鈣鈦礦表面少數(shù)載流子的深能級陷阱減少相關聯(lián)。通過結合X射線光電子能譜（XPS）、深能級瞬態(tài)譜（DLTS）和密度泛函理論（DFT）等多種表征手段，我們詳細研究了PEI與鈣鈦礦之間的相互作用機制，并驗證了這種多模式鈍化策略在不同帶隙鈣鈦礦中的普適性。實驗結果表明，經(jīng)過PEI鈍化處理的鈣鈦礦太陽能電池不僅實現(xiàn)了顯著提升的光電轉換效率（PCE），還表現(xiàn)出優(yōu)異的運行穩(wěn)定性，為鈣鈦礦太陽能電池的商業(yè)化應用提供了新的思路和方法。

結果與討論

原位質子化過程

研究發(fā)現(xiàn)，PEI在鈣鈦礦表面的反應與在ITO上的反應截然不同。在鈣鈦礦表面，PEI的胺基團（R-NH2）與鈣鈦礦中的甲酰胺基團（FA）發(fā)生原位質子化反應，生成質子化的胺基團（R-NH3+）。XPS結果顯示，隨著PEI濃度的增加，質子化胺基團的特征峰逐漸增強，表明原位質子化過程的發(fā)生。  

具體而言，XPS譜圖中出現(xiàn)了新的N 1s峰，位于401.98 eV，對應于質子化的胺基團（R-NH3+），這表明PEI與鈣鈦礦之間發(fā)生了化學反應。當PEI濃度為0.025%時，質子化過程達到飽和，此時R-NH3+與FA的峰面積比達到最大值。這一結果表明，原位質子化過程對于鈣鈦礦表面的鈍化至關重要。

圖1 (A) 裸鈣鈦礦（圖中稱為“PVK”）在ITO上的N 1s XPS譜圖，裸PEIE在ITO上的N 1s XPS譜圖，以及不同濃度（0.015%–0.05%）PEIE包覆的鈣鈦礦的N 1s XPS譜圖。在XPS譜圖中識別并擬合了三種氮的成分：鈣鈦礦中的甲酰胺（FA）基團（記為峰1，灰色）；PEIE中的胺基團（R-NH2，峰2，紫色）；以及PEIE中質子化的胺基團（R-NH3+，峰3，紅色）。(B）和（C) 分別為不同濃度PEIE包覆的鈣鈦礦的I 3d (B) 和Pb 4f (C) 的XPS譜圖。(D)從N 1s XPS譜圖擬合曲線中提取的質子化胺（峰3）與FA（峰1）的XPS峰面積比（紅色方塊）。PEIE包覆的鈣鈦礦相對于裸鈣鈦礦的Pb 4f（綠色圓圈）、I 3d（橙色圓圈）和FA（黑色圓圈）峰的結合能偏移；PEIE在鈣鈦礦上相對于裸PEIE在ITO上的胺（R-NH2，紫色圓圈）峰的結合能偏移。負值表示結合能向低能級偏移。(E) PEIE在ITO上的物理吸附示意圖（左）和原位質子化PEIE在鈣鈦礦上的化學吸附示意圖（右）。(F) 提出的鈣鈦礦/PEIE界面處的反應公式。方案（E） 和（F）中的圓圈1、2和3分別對應XPS譜圖（A）中的氮峰1、2和3。(G) PEIE在ITO上、PEIE在鈣鈦礦上以及鈣鈦礦在ITO上（PVK）的和頻光譜（SFG）圖。插入圖顯示了SFG測試方法。(H) ITO上覆蓋PEIE后的功函數(shù)（WF）偏移，相對于裸ITO（藍色實心方塊，參考文獻中的數(shù)據(jù)用藍色空心方塊表示）。鈣鈦礦上覆蓋PEIE后的功函數(shù)偏移，相對于裸鈣鈦礦（黑色實心方塊）。誤差條表示標準偏差。(I) FAI、PEIE以及FAI與PEIE反應產(chǎn)物的1H NMR譜圖。插入圖顯示了FAI溶液在與PEIE反應前后的照片。

深能級陷阱的鈍化

通過DLTS測試，研究團隊發(fā)現(xiàn)PEI鈍化后的鈣鈦礦器件中少數(shù)載流子的深能級陷阱密度顯著降低。具體而言，PEI鈍化后的器件中僅檢測到一個p型陷阱（D3），其陷阱密度為3.01×1013cm-3，遠低于未鈍化器件中的D1（1.66×1014cm-3）和D2（7.6×1013cm-3）。DFT計算進一步揭示了原位質子化過程對深能級陷阱的鈍化機制：質子化的PEI通過增強界面電荷轉移，削弱了碘原子間的耦合，從而消除了對應的空穴陷阱態(tài)。

圖2 由鈣鈦礦/PEIE界面反應導致的深能級陷阱鈍化 (A) 裸鈣鈦礦（對照組，黑色）和PEIE包覆鈣鈦礦器件（PEIE，紅色）的深能級瞬態(tài)譜（DLTS）信號。D1、D2和D3表示通過DLTS揭示的少數(shù)載流子的三個深能級陷阱。(B) 從DLTS信號獲得的阿倫尼烏斯（Arrhenius）圖。圖（A）中的數(shù)據(jù)點是通過離散拉普拉斯變換計算DLTS信號中包含的內部瞬態(tài)得到的，而實線是對數(shù)據(jù)點的線性擬合。對照組（C）和PEIE鈍化（D）器件的能帶結構以及深能級陷阱。峰的位置和高度分別對應于D1、D2和D3陷阱的深度和密度。導帶最小值（EC）、價帶最大值（EV）和費米能級（EF）均來自紫外光電子能譜（UPS）。(E) 對照組鈣鈦礦（黑色）、碘間隙缺陷（Ii，藍色）和PEIE鈍化鈣鈦礦（紅色）的態(tài)密度（DOS）。(F–I) 分別展示了具有碘間隙缺陷（Ii）的鈣鈦礦表面（對照組）和PEIE鈍化鈣鈦礦表面（PEIE）的原子結構（F和H）以及電荷轉移（G和I）。電子的積累和耗散分別用紅色和綠色表示。

從圖2的DLTS譜圖中可以看出，PEI鈍化后的器件在高溫區(qū)（120-420 K）的陷阱態(tài)密度顯著降低，這表明PEI鈍化有效減少了少數(shù)載流子的復合。此外，PEI鈍化后的器件在低溫度區(qū)（120-200 K）也顯示出更少的陷阱態(tài)，這進一步證實了PEI鈍化的有效性。

不同PEI配置的影響

研究還對比了線性PEI（PEIL）、支化PEI（PEIB）和乙氧基化PEI（PEIE）的鈍化效果。結果表明，PEIE在溶液加工性和界面鈍化效果上具有最佳平衡。支化PEI雖然也能提升Voc，但對Jsc的影響較大；而線性PEI則對Voc提升有限。

圖3 太陽能電池特性表征(A和B) p-i-n不透明太陽能電池的器件結構(A)及其對應的掃描電子顯微鏡(SEM)截面圖(B)。  

(C)不同濃度PEIE鈍化的鈣鈦礦太陽能電池的光電轉換效率(PCE)統(tǒng)計分布。箱線圖展示了數(shù)據(jù)的五數(shù)概要：最小值、最大值、樣本中位數(shù)以及第一和第三四分位數(shù)。(D) PEI聚合物的不同構型。(E) 使用不同PEI聚合物和LiF鈍化的p-i-n電池的J-V曲線。(F) 使用PEIE鈍化的1.65 eV p-i-n電池（面積=0.06 cm2）的J-V曲線和穩(wěn)態(tài)效率。穩(wěn)態(tài)效率通過最大功率點跟蹤（MPPT）獲得。(G) p-i-n頂照半透明（semi-T）太陽能電池的器件結構。(H) 使用PEIE鈍化的大面積（1 cm2）半透明1.65 eV p-i-n電池的J-V曲線和穩(wěn)態(tài)效率。(I) 使用PEIE鈍化的1.55 eV p-i-n電池（面積=0.06 cm2）的J-V曲線和穩(wěn)態(tài)效率。(J 和 K) 在加速條件下，PEIE鈍化的p-i-n電池的長期熱穩(wěn)定性(J)和連續(xù)MPPT運行穩(wěn)定性(K)。

本文中使用的光電測試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)。DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)結合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應系統(tǒng)的特點和經(jīng)驗，采用國家標準計量方法進行全自動測試，是光電器件、光電轉換材料的光譜響應性能研究的*備工具。

結論

本研究揭示了PEI與鈣鈦礦之間的原位質子化過程，并證明了其在減少少數(shù)載流子深能級陷阱方面的有效性。通過優(yōu)化PEI的配置和濃度，實現(xiàn)了高效且穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池。這一發(fā)現(xiàn)不僅為鈣鈦礦太陽能電池的表面鈍化提供了新的思路，也為未來鈣鈦礦/聚合物界面設計提供了理論指導。研究團隊制備了1.65 eV帶隙的p-i-n鈣鈦礦太陽能電池，實現(xiàn)了22.3%的光電轉換效率（PCE），相比未鈍化器件提升了約15%。此外，PEI鈍化后的器件在85°C加速老化測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，1000小時后性能無明顯衰減。  

PEI鈍化后的器件在開路電壓（Voc）和填充因子（FF）上顯著提升，而短路電流密度（Jsc）保持不變。這表明PEI鈍化主要通過減少非輻射復合來提升器件性能，而不是通過增加光吸收。此外，PEI鈍化后的器件在最大功率點（MPP）跟蹤測試中表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，1000小時后性能無明顯下降。

通訊作者及其團隊介紹

徐集賢，中國科學技術大學教授，博士生導師。主要從事鈣鈦礦太陽能電池及相關光電材料的研究工作。近年來在高效鈣鈦礦太陽能電池的界面工程和穩(wěn)定性提升方面取得了多項重要成果，相關工作發(fā)表在《Science》《Nature Energy》《Joule》等國際知*期刊。

相關產(chǎn)品推薦

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司DSR600光電探測器光譜響應度標定系統(tǒng)。如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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